В 2001 году Шерзингер приняла участие в шоу «Поп-звезды», после которого стала участницей девичьей группы Eden’s Crush. Первый же сингл группы "Get Over Yourself", выпущенный в 2001 году, занял первое место по результатам продаж и вошел в Топ 5 хит-парада Billboard 100. Вторым синглом с альбома “Popstars” стала песня "Love This Way". Однако вскоре после выхода этой песни рекорд-компания группы London-Sire Records закрылась, и группа распалась.

В июне 2003 года, после распада Eden’s Crush, Николь приняли в группу The Pussycat Dolls, которой как раз была нужна главная солистка. Ею-то и стала Николь. Впервые она увидела эту группу в 2002 году на шоу Дэвида Леттермана, когда Кармен Электра пела песню “Big Spender”, написанную Бобом Фоссом для мюзикла «Милая Черити». В 2006 году Шерзингер рассказала: «Это меня зацепило, так как, когда мы в колледже ставили «Чикаго», я играла Велму Келли».
Николь единственная из участниц группы, кто является еще и со-автором песен. Например, вместе с Карой ДиоГарди она написала известный хит группы “I Don’t Need A Man”.
Кроме того, Николь еще и поет везде практически одна. Остальные девушки только подпевают.

После распада Eden’s Crush Николь записала несколько сольных треков под псевдонимом Николь Кеа, включая кавер-версию песни Бейби Вашингтон “Breakfast In Bed”, вошедшую в саундтрек к фильму «50 первых поцелуев». После этого она работала вместе с Шегги, Витторио Григоло и Уиллом Смитом. В 2006 году Шерзингер записала дуэты с Авантом (песня “Lie About Us”) и P.Diddy (“Come To Me”).
Кроме того, с конца 2005 года Николь работает над своим сольным альбомом, который должен выйти в начале 2007 года. В работе над ее диском принимают участие Akon, Тимбаленд, Шон Гарретт, Полоу Да Дон, Кара ДиоГарди, Will.I.Am, Брайан Майкл Кокс и продюсер Wyldcard.
Николь появилась в таких телевизионных шоу как «Мои жена и дети», «Лас Вегас» и «Половина и половина». Также она снялась в эпизодических ролях в фильмах «Chasing Papi” и «Любовь не продается». Еще Николь можно увидеть в клипе на песню “Amber” группы 311, где солистом является ее бывший бойфренд Ник Хексум.
С сентября 2006 года Шерзингер стала лицом марки нижнего белья “Bench Body”.

1999 год – работа на бэк-вокале у группы Days of the New (альбом “Days of the New II”)
2003 год – песня “Breakfast In Bed”, записанная хором артистов (саундтрек к фильму «50 первых поцелуев»)
2005 год – песня “If U Can’t Dance (Slide)” в дуэте с Уиллом Смитом (альбом “Lost & Found”)
2005 год – две песни, записанные с Шегги: “Supa Hypnotic” и “Don’t Ask Her That” (альбом “Clothes Drop”)
2006 год – дуэт с Авантом “Lie About Us” (альбом “Director”)
2006 год – песня “Il Mio Miracolo (You Are My Miracle)”, записанная с Витторио Григоло (альбом “In The Hands Of Love”)
2006 год – дуэт с Дидди “Come To Me” (альбом “Press Play”)
2006 год – песня “Contigo O Sin Ti (If The Mood)” в дуэте с Белиндой (альбом “Utopia”)

01. "Баста Раймс такой классный. Он очень смешной. Рядом с ним просто чувствуешь себя хорошо, он очарователен."

02. "Я всегда опаздываю и всякое такое... такой вот я человек."

03. "Сейчас я кушаю Равиоли. И какая это спрашивается диета?"

04. "После этого я чувствовала себя настолько тупо... я кричала и не могла остановиться. Я чувствовала себя 15-ти летней девочкой, встретившей новых детей в районе, что-то в этом роде."

05. "Я практически сплю. Кажется мне уже снится сон."

06. "У них нет таких домов как тут в Луисвилле."

07. "Моя мать учила меня балету и тому, как быть грациозной."

08. "Моя бабушка была певицей - я унаследовала свой голос от неё."

09. "Моя семья настолько меня поддерживает. Они верят в меня больше чем я сама. Бог пустил меня на землю чтобы петь. Пение было моей дорогой общения, в юном возрасте я была очень стеснительна."

10. "Я очень занята и абсолютно без сил."

11. "Если я хочу сказать "f*ck you", я скажу "f*ck you"."

12. "Мне понравилась твоя гламурная выходка, это было круто!"

13. "Наверное в Луисвилле я так и останусь местной маленькой поп-звездой."

14. "Я помню как расписывалась в школьной выпускной книге и тут раз - я уже знаменита. Никогда не думала что это случиться так быстро."

15. "Популярность великолепна и я получаю от неё удовольствие."

16. "Я была типа "Это я так пою?! Почему моя губа так дёргается иногда когда я говорю?! Я какая-то ненормальная!"."

17. "Я могу сымитировать любого - от Бритни Спирс до Мерайи Кери и Эни Дифранко"

18. "Когда я стою и вокруг меня фены кричащие "О Боже, это Николь!" я чувствую такой порыв счастья! Это одно из вещей, которые вызывают у меня большую улыбку."

19. "На минуту я подумала "Где я?!" и оказалось, что я была на съёмках фотосессии и просто заснула!"